【创新前沿】《膜科学》报道我院在微通道调控及在水处理应用中取得新进展

膜分离技术,被誉为海水淡化的芯片,是将海水中的盐离子滤出以获取可饮用的低盐度淡水的方法,因而是缓解当今饮用水资源紧缺的有效方法之一。分离膜中的微孔允许水分子通过,但阻隔离子,从而达到水处理目的。然而膜易于水中溶胀,致使孔径增大,减弱对离子的阻隔作用,损害膜的去离子性能。2012年,诺奖得主Geim等首次提出利用石墨烯来构筑高性能分离膜[Science 2012, 335, 442]后可用于海水淡化以及离子等的精确分离后,石墨烯膜受到了广泛的关注。但对像纸一样的石墨烯膜,保证其层间距固定并精确到水合离子尺寸(十分之一纳米级)这么小的尺度,其困难可想而知。且石墨烯膜领域长期存在最大的瓶颈问题是膜通量-截留率间相互制约的博弈效应。

 

我院青年教师梁珊珊博士与合作者一起将仿生与生物启发思想引入膜技术研究,利用生物体内富含官能团的氨基酸灵活多变的性质的,提出将氨基酸分子交联在氧化石墨烯纳米片,同时用微水热还原增加纳米片表面疏水性调控微通道的结构的策略,制备出具有大通道、疏水性的氧化石墨烯膜。结果显示经色氨酸交联的氧化石墨烯膜(hrGO-Trp)水通量为 191.0 L m-2 h-1 bar-1,是普通氧化石墨烯膜水通量的4.4倍,且对多价态金属离子的截留率仍高达98.2%,保持了较高的截留率。更重要的是,该膜能保持长达72 h的截留稳定性,成功克服了氧化石墨烯膜在水溶液中的溶胀作用,以及通量-截留率间相互制约的博弈效应(trade-off,具有良好的工业应用潜力。相关研究以题为《Bio-inspired graphene oxide-amino acid cross-linked framework membrane trigger high water permeance and high metal ions rejection》发表在国际期刊《Journal of Membrane Science》(中国科学院一区,IF=10.5)上。

 

X射线衍射实验(XRD)的表征测量表明,改性后的hrGO-Trp膜的层间距由原来的8.5 Å增大到10.5 Å,而层间距的扩大,可显著提高了水通量。另一方面,X射线光电子能谱(XPS)及红外光谱实验(IR)进一步证实,水热微还原作用下,纳米片表面疏水性sp2碳原子的比例显著增加,形成了更多的空间位阻效应有利于截留离子,且离子和氧化石墨烯片层之间存在离子相互作用[J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 10672-10677] ,使得构建出的改性氧化石墨烯膜在具有高水通量的同时仍然具有高截留率。


图(a)膜的性能,(b)膜的XRD (c)红外表征,(d)机理图。

梁珊珊博士所在的我院方海平教授团队长期致力于研究水合离子与碳基材料的相互作用,取得了一系列优异成果(Nature, 2017, 550, 380-383, Nature Chemistry, 2018, 10, 776-779Natl.Sci.Rev.,2021, 8, nwaa274)。本工作为膜表面、界面和通道结构调控与物理化学微环境优化实现分子、离子高效传递的深层次规律,并在水处理等领域得到高效应用提供了新策略。

 

本工作得到了国家自然科学基金项目,中央高校基础研究基金,以及上海光源BL06B线站的支持。

 

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0376738822004902

 

 


网页发布时间: 2022-07-17